Tröpfchen-Schwimmer

Mechanismus der Bewegung

Die Tröpfchen werden durch Marangoni-Spannungen an der Grenzfläche vorwärts gezogen, wobei die Kräfte proportional zu den Gradienten der Oberflächenenergie sind. Außerhalb des Labors sind dies die Kräfte, die Wein und Spirituosen dazu bringen, an den Wänden eines Glases hochzukriechen oder ein in einer Wasserschüssel schwimmendes Papierboot abzustoßen, wenn wir Seife auf die Oberfläche geben. Bei einem Tröpfchen in Bewegung weist das Strömungsfeld vorne frische, leere Mizellen auf, während gefüllte Mizellen dahinter zurückbleiben. Da die Tensidbedeckung der Grenzfläche von der Verfügbarkeit leerer Mizellen abhängt, wird an der Tröpfchenspitze immer mehr Tensid vorhanden sein. Um eine gleichmäßige Bedeckung wiederherzustellen, muss sich die Grenzfläche nach hinten entspannen, wodurch der Tropfen noch weiter nach vorne getrieben wird. Eine umfassende Abhandlung (Herminghaus et al., Soft Matter 10 (2014) 7008) sagt einen Grenzwert für die Konzentration des Benetzungsmittels voraus, bei dessen Überschreiten selbst durch kleine Positionsschwankungen eine kontinuierliche Bewegung gestartet wird. Bei höheren Konzentrationen nimmt die Tropfengeschwindigkeit zu, bis sie in Sättigung geht.

Spiralförmiges Schwimmen

Ein überraschendes Merkmal unserer schwimmenden Tröpfchen ist, dass sie sich kräuselnd/mäandernd/spiralförmig bewegen, wenn ihr Bestandteil an Flüssigkristall nematisch ist. Wir können dies einfach testen, indem wir die Schwimmer knapp unterhalb und oberhalb des nematischen zu isotropen Phasenübergangs bei 35°C beobachten. Diese Instabilität wird durch die topologische Ordnung im Inneren des Tröpfchens verursacht: Flüssigkristallmoleküle sind senkrecht zur Grenzfläche verankert, was einen zentralen "Igel"-Defekt im Zentrum eines sich bewegenden Tröpfchens verursacht. Wenn sich der Tropfen in Bewegung befindet, wird der Defekt durch innere Konvektion zur Tropfenspitze hin gezogen. 

Die Spitze ist jedoch keine stabile Position, da das Strömungsfeld an der Grenzfläche zum Äquator hin zunimmt. Der Defekt ist somit in einem festen Winkel zur Tropfenachse orientiert, der durch den Ausgleich der Kräfte des Strömungsfeldes an der Grenzfläche und der elastischen Verformung der flüssigkristallinen Ordnung bestimmt wird. Das resultierende Drehmoment addiert eine konstante Bahngeschwindigkeit, die kreisförmige Trajektorien verursacht. Überlagert wird dies durch die auto-chemotaktische Wegvermeidung, die ein Kräuseln in 2D und Spiralen in 3D verursacht (Krüger et al., Phys. Rev. Lett. 117 (2016) 048003).

Chemotaxis und komplexe Geometrien

Da die Antriebseffizienz von der Verfügbarkeit leerer Mizellen abhängt, ist zu erwarten, dass die Tröpfchen dem Gradienten des Tensids folgen. Ein Beweis für diese Eigenschaft ist ihre Fähigkeit, mikrofluidische Labyrinthe zu lösen. In unserem Experiment ließen wir festes Tensid vom Ausgang aus in ein Labyrinth diffundieren. Da die Konzentration auf dem kürzesten Weg durch das Labyrinth am höchsten ist, folgen die Tröpfchen diesem Weg, sobald sich der Gradient ausreichend ausgebreitet hat.

Gradienten der Mizellen-Konzentration werden auch durch Schwimmerbahnen verursacht, da vorhandene Mizellen im Gefolge eines Tropfens gefüllt werden. Die begrenzende Zeitskala für diesen Effekt ist durch die mizellare Diffusion gegeben. Für kürzere Zeiten weisen die Tropfen eine negative Autochemotaxis auf, d.h. sie vermeiden sich gegenseitig und ihre eigenen Bahnen. Wir haben dies in einem verzweigten mikrofluidischen Kanalaufbau demonstriert. Eng aufeinanderfolgende Tröpfchen wählen alternierende Verzweigungen, eine Antikorrelation, die mit der Zeit exponentiell abklingt.

Zusätzlich zeigen unsere Tröpfchenschwimmer Wandanziehung und bewegen sich auf der Zeitskala der Beobachtung in einer persistenten, nicht diffusiven Weise. Wenn sie auf eine runde Säule treffen, werden sie von der Säulenwand angezogen, widersetzen sich aber der erzwungenen Krümmung. In einem Experiment mit variablen Pfeilergrössen konnten wir drei Regime beobachten: Pfeiler mit kleinen Durchmessern, bei denen die erzwungene Krümmung zu hoch ist und die Schwimmer einfach abprallen, Pfeiler mit sehr grossen Durchmessern, bei denen die Wandanziehung alles dominiert, und einen Zwischenbereich, in dem die Wandanziehung die Krümmung einfach übertrifft, bis der Tropfen nach genau einer Umrundung des Pfeilers auf seine eigene Bahn trifft und wieder weiterfliegt.

3D Verfolgung von Schwimmern mit Auftrieb

Ein weiteres Merkmal des 5CB-Flüssigkristalls ist seine Dichte, die zufällig mit 1,02 kaum dichter als Wasser ist. Während dies ausreicht, um die Tröpfchen sedimentieren zu lassen, können wir die Dichte der Tensidlösung durch teilweisen Ersatz von Wasser durch schweres Wasser (D2O) abstimmen, ohne die Chemie des Systems zu verändern, und so nahtlos von der Sedimentation über den Auftrieb zum Schwimmen übergehen. In einem speziell angefertigten Light-Sheet-Aufbau können wir sowohl einzelne spiralförmige Schwimmer als auch größere Ensembles ohne den Einfluss der Schwerkraft oder von Wandinteraktionen beobachten.

Kollectives Verhalten und dimensionaler Einschluss

Tröpfchen können ihren Zustand des Einschlusses allein durch hydrodynamische Effekte kollektiv wahrnehmen. Wir demonstrieren dies in einem Experiment, in dem wir große Ensembles von Tröpfchen in Zellen beobachten, die von sehr flach bis wirklich dreidimensional variieren. Wenn die Zelle die Höhe der Tröpfchen kaum überschreitet, interagieren sie nur vorübergehend miteinander, indem sie z.B. bei einer Frontalkollision den Fortschritt der anderen hemmen, bis einer von ihnen die Richtung ändert. Wenn die Zelldecke angehoben wird, beginnen sich die Tröpfchen in Linien senkrecht zu ihrer Bewegungsrichtung zu bewegen. Wenn man sie in einem großen Reservoir sedimentieren lässt, ordnen sich die Tröpfchen in sechseckigen Clustern an, die nach oben zeigen. Da jeder Tropfen als Pumpe wirkt, bewirkt dies eine ringförmige Konvektionsrolle, die den Cluster umhüllt und ihn vom Zellboden abhebt. Die Dynamik und Morphologie der Cluster werden durch die Wechselwirkung dieser großräumigen Strömungszellen bestimmt.

Techniken

Die Tröpfchen werden meist mittels Standard 2D-Videomikroskopie beobachtet. Weitere Informationen können durch die Verwendung von Polarisationsfiltern zur Untersuchung der nematischen Ordnung und das Hinzufügen kleiner Kolloide zur Abbildung von Strömungsfeldern mittels PIV gewonnen werden. Die 3D-Dynamik wird aus Light-Sheet-Scans von fluoreszenzmarkierten Schwimmern ermittelt. Als rechnergestützte Bildanalysewerkzeuge verwenden wir hauptsächlich angepasste Python/OpenCV- und Matlab-Schnittstellen. Mikrofluidische Aufbauten werden im Haus aus extern gedruckten Masken hergestellt.